推进绿色能源:功能化金属有机框架(MOF)将氢相互作用提高80%

剑桥10月11日—克里特岛大学和丰田欧洲汽车公司的研究人员改进了金属有机框架(MOFs)作为氢动力汽车潜在材料的储氢特性,并为机器学习(ML)在MOF设计中的应用提供了“概念证明”。他们最近在国际氢能杂志。

什么是MOFs ?为什么用它们来储气?

MOF是一种网络结构,包含与有机分子配位的金属簇,称为配体。在本研究中,配体是取代苯环。因为MOF通常是多孔的,所以非常适合储存氢气等气体。例如,与仅含有氢气的储罐相比,含有与MOF结合的氢气的储罐可能需要更低的压力。这种燃料箱可用于氢动力车辆。

和电池动力汽车一样,氢动力汽车可能有助于减少我们对化石燃料的依赖。George E. Froudakis博士是克里特岛大学计算化学教授,也是最近这篇论文的合著者。他说,传统电动汽车和氢动力汽车的主要区别在于能源存储机制。一个有电池,而另一个有一个氢罐和一个燃料电池,在那里氢被“燃烧”来产生电和水。

“所有其他成分可能都是一样的,”弗劳达基斯说。“在绿色交通方面,电池技术主要针对轻型车辆,而氢也可以应用于重型和大型车辆,比如卡车、火车、船只、潜艇等。”

他说,氢燃料汽车的另一个优点是,在氢燃料加油站几分钟内就可以进行加油。然而,这确实要求氢罐的尺寸能够适合汽车,这就是为什么业界希望提高储存性能。

通过提高结合能提高储氢性能

研究人员试图设计具有更好的储氢能力的MOFs。他们通过战略性地选择58个苯基功能化的连接子来构建mof,然后利用计算化学技术计算出mof的氢键结合能。一些功能化的MOFs的氢相互作用强度提高了15 - 25%。其中一人看到了80%的互动改善。然后,研究小组利用这些发现,通过ML训练一个模型来预测结合能,结果显示出良好的结果——即使是在功能化工作的有限数据下。他们希望这种“概念验证”的ML方法可以为未来的努力提供信息,潜在地节省大量计算的时间和资源。

功能化MOFs用于储氢

研究人员使用剑桥结构数据库(CSD)中发现的MOFs的碱基结构对他们的Isoreticular (IR) MOFs进行功能化。

Froudakis教授说:“为了测试我们的功能化策略,我们从第一代IR-MOFs中选择了三个强大的知名MOFs。”“通过这种方式,我们想证明连接子功能化对于许多多孔材料(如MOFs、共价有机框架材料(COFs)、Zeolitic咪唑啉框架材料(ZIFs)等)中获得显著提高吸氢能力至关重要。我们希望其他研究人员也能遵循这一策略,合成具有优越储氢能力的新型功能化MOFs。”

CSD包含超过100000个整理在一起的类似MOF的框架在两个丰富和策划的子集。

苏珊娜·沃德(Suzanna Ward)是剑桥晶体数据中心(CCD新利18是真的吗C)的数据和社区主管,CS18luck新利客户端D就位于该中心。

沃德说:“MOFs在帮助我们应对气候变化方面具有巨大的潜力,显然,从丰富的可用数据中利用知识可以帮助加快研究。”“随着在CSD中MOFs的增加,看到这些数据如何与机器学习相结合来帮助改善氢存储,这无疑是令人兴奋的,可能有一天会导致更绿色的交通。”

为了帮助支持这些努力,CCDC做出了如下努力超过10000个计算就绪的3D多孔MOF学术研究可自由访问。

沃德说:“在CCDC,我们致力于支持使用结构数据克服这些现实问题的研究人员。”。“最近的发展使科学家更容易通过策划的子集和设计用于高通量分析的MOF集合利用MOF结构的知识。”

机器学习有什么帮助?

Froudakis教授及其团队使用从头算方法计算了功能化MOF的结合能。他们希望通过ML预测结合能,从而在将来限制这种计算量大的方法。他们的模型在本研究中使用有限的功能化数据进行训练,显示了有希望的结果。然而,更可靠的模型需要更多的数据。但是,一个模型需要多少数据才能产生可靠的预测,可以节省多少时间?

“这是一个非常‘热门’的问题,令该领域的许多研究人员感到困惑,”Froudakis教授说。“对于一个功能群和一个MOF的传统多尺度计算,在一个典型的工作站可能需要一个月甚至更多的CPU时间。另一方面,如果你有一个训练过的ML模型,同样的结果可以在不到一毫秒的时间内得到!我们已经做了大量的工作,为机器学习作为MOFs气体吸附的稳健预测工具铺平了道路。不过,看来还差一半呢!”

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阅读全文:Int。j . Hydrog。能源,第46卷,第54,5期,2021, 27612 - 27621页。

Froudakis教授要感谢他的同事,Rafaela Maria Giappa进行了多尺度计算,Emmanuel Tylianakis进行了蒙特卡罗模拟,Marco Di Gennaro进行了机器学习分析,Konstantinos Gkagkas的团队与丰田汽车欧洲公司进行了广泛的讨论和出色的合作。

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