推进绿色能源:功能化金属-有机框架(MOFs)可提高80%的氢相互作用

剑桥10月11日—克里特岛大学和丰田欧洲汽车公司的研究人员改进了金属有机框架(MOFs)作为氢动力汽车潜在材料的储氢特性,并为机器学习(ML)在MOF设计中的应用提供了“概念证明”。他们最近在国际氢能杂志。

什么是MOFs ?为什么用它们来储气?

MOFs是一种含有与有机分子配合的金属簇的网络结构,称为配体。在本研究中,配体为取代苯环。因为它们通常是多孔的,所以mof非常适合储存气体,比如氢气。例如,含有与MOFs结合的氢的储罐可能比只含有氢的储罐需要更低的压力。这种储罐在氢动力汽车上也有应用。

和电池动力汽车一样,氢动力汽车可能有助于减少我们对化石燃料的依赖。George E. Froudakis博士是克里特岛大学计算化学教授,也是最近这篇论文的合著者。他说,传统电动汽车和氢动力汽车的主要区别在于能源存储机制。一个有电池,而另一个有一个氢罐和一个燃料电池,在那里氢被“燃烧”来产生电和水。

“所有其他成分可能都是一样的,”弗劳达基斯说。“在绿色交通方面,电池技术主要针对轻型车辆,而氢也可以应用于重型和大型车辆,比如卡车、火车、船只、潜艇等。”

他说,氢燃料汽车的另一个优势是,在氢燃料站,燃料补给可以在几分钟内完成。然而,这确实需要大小可以装进汽车的氢罐,这就是为什么行业想要提高存储性能。

通过提高结合能提高储氢性能

研究人员试图设计具有更好的储氢能力的MOFs。他们通过战略性地选择58个苯基功能化的连接子来构建mof,然后利用计算化学技术计算出mof的氢键结合能。一些功能化的MOFs的氢相互作用强度提高了15 - 25%。其中一人看到了80%的互动改善。然后,研究小组利用这些发现,通过ML训练一个模型来预测结合能,结果显示出良好的结果——即使是在功能化工作的有限数据下。他们希望这种“概念验证”的ML方法可以为未来的努力提供信息,潜在地节省大量计算的时间和资源。

功能化MOFs用于储氢

研究人员使用剑桥结构数据库(CSD)中发现的MOFs的碱基结构对他们的Isoreticular (IR) MOFs进行功能化。

Froudakis教授说:“为了测试我们的功能化策略,我们从第一代IR-MOFs中选择了三个强大的知名MOFs。”“通过这种方式,我们想证明连接子功能化对于许多多孔材料(如MOFs、共价有机框架材料(COFs)、Zeolitic咪唑啉框架材料(ZIFs)等)中获得显著提高吸氢能力至关重要。我们希望其他研究人员也能遵循这一策略,合成具有优越储氢能力的新型功能化MOFs。”

CSD包含了超过100,000个类似mof的框架在两个丰富和策划的子集。

苏珊娜·沃德(Suzanna Ward)是剑桥晶体数据中心(CCD新利18是真的吗C)的数据和社区主管,CS18luck新利客户端D就位于该中心。

沃德说:“MOFs在帮助我们应对气候变化方面具有巨大的潜力,显然,从丰富的可用数据中利用知识可以帮助加快研究。”“随着在CSD中MOFs的增加,看到这些数据如何与机器学习相结合来帮助改善氢存储,这无疑是令人兴奋的,可能有一天会导致更绿色的交通。”

为了帮助支持这些努力,CCDC做出了如下努力超过10,000个可计算的3D多孔MOFs学术研究免费访问。

沃德说:“在CCDC,我们致力于支持使用结构数据来克服这些现实问题的研究人员。”“最近的发展使科学家更容易利用MOF结构的知识,通过精心策划的子集和MOF为高通量分析而设计的收集。”

机器学习有何帮助?

Froudakis教授和他的团队使用abo -initio方法计算了功能化MOFs的结合能。他们希望在未来通过ML预测结合能来潜在地限制这种计算量大的方法。他们的模型在本研究中使用有限的功能化数据训练,显示出很有前景的结果。然而,一个更可靠的模型需要更多的数据。但是,一个模型需要多少数据才能产生可靠的预测,又能节省多少时间呢?

“这是一个非常‘热门’的问题,令该领域的许多研究人员感到困惑,”Froudakis教授说。“对于一个功能群和一个MOF的传统多尺度计算,在一个典型的工作站可能需要一个月甚至更多的CPU时间。另一方面,如果你有一个训练过的ML模型,同样的结果可以在不到一毫秒的时间内得到!我们已经做了大量的工作,为机器学习作为MOFs气体吸附的稳健预测工具铺平了道路。不过,看来还差一半呢!”

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阅读全文:Int。j . Hydrog。能源,第46卷,第54,5期,2021, 27612 - 27621页。

Froudakis教授要感谢他的同事,Rafaela Maria Giappa进行了多尺度计算,Emmanuel Tylianakis进行了蒙特卡罗模拟,Marco Di Gennaro进行了机器学习分析,Konstantinos Gkagkas的团队与丰田汽车欧洲公司进行了广泛的讨论和出色的合作。

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